【科学配景】
2,2'：6'2''-三联吡啶（TPy）衍生物因其对过渡金属离子的高联合亲和力通用的修饰发光特性和稳定性而被认为是制备新的超分子结构的一类有吸引力的配体因此近年来已经证明晰TPy单元在构建超分子结构中的用途例如有机凝胶和超分子聚合物。TPy单元联合到聚合物支架中已经以种种方式实现例如主链侧链或作为端基。
聚乙二醇（PEG）已成为在末了位点掺入TPy单元的主要选择而据报道从苯乙烯甲基丙烯酸酯丙烯酰胺到聚氯乙烯的TPy侧链官能化共聚物种类也更多。可是有关金属触发络合的报道主要限于有机凝胶只有很少的研究致力于水凝胶。对金属-TPy驱动的水凝胶的研究涵盖了端基官能化的聚合物（即多臂PEG或TPy改性的线性热响应嵌段共聚物）或通过自由基共聚获得的侧链聚合物。
通事后聚合反映引入响应单元具有多个优点例如多功效性结实性和对种种基团的耐受性这可能会滋扰聚合历程。通过阴离子聚合合成的水溶性聚（2-异丙烯基-2-恶唑啉）（PiPOx）已被确立为制备具有可调的较低临界溶液温度的热敏共聚物分子刷和光敏质料的通用平台 已经证明2-恶唑啉环与羧酸的后改性反映是一种直接可重现和定量的调治性质的方法。
因此PiPOx平台可以代表合成含TPy单元的金属-超分子水凝胶的有价值的替代品。
【科研摘要】
质料的潜在应用广泛例如涂层机械人应用的致动器和伤口愈合能够在损伤时自动修复的质料是许多研究小组的重点。
只管已经在该领域取得了重大希望但自愈质料和可模压质料的合成和大规模应用仍然具有挑战性。最近比利时根特大学Victor Jerca,和Richard Hoogenboom教授团队再《Macromolecules》上揭晓了Self-Healing and Moldable Poly(2-isopropenyl-2-oxazoline) Supramolecular Hydrogels Based on a Transient Metal Coordination Network。改研究着重先容了用TPy部门改性的（PiPOx）在自愈和可模塑合成中的用途金属配位的超分子水凝胶。
通过添加二价过渡金属离子（例如Fe2+Ni2+Co2+和Zn2+）来触发水凝胶化。使用这种方法可以获得具有可调流变性的金属-超分子水凝胶同时证明晰水凝胶力学性能与超分子交联基序的联合强度和动力学稳定性之间的相关性。
如流变学丈量所证实所得的水凝胶在室温下显示出快速的自愈特性。此外与Co2+和Zn2+交联的水凝胶显示出凝胶-溶胶转变讲明它们的配合物具有更高的动力学稳定性。纵然在较高的交联密度下水凝胶也显示出快速且优异的可重复的自主愈合能力使其可用作自治修复质料和涂层。与通例的金属水凝胶相比该开发的水凝胶可以模制成种种庞大的几何形状可以潜在地应用于从软机械人到动态自修复涂层的各个领域。
【图文剖析】
1.有机合成
举行了有关降解性和吸水能力分析的研究以研究金属-配体配合物的稳定性和惰性。与Zn2+和Co2+交联的金属超分子水凝胶显示出很是低的稳定性在9分钟后完全溶解在水中因此证明晰这些双配合物的相对较低的动力学稳定性（图7a）。
相反Ni2+和Fe2+ PiPOx–TPy水凝胶显示出更高的水解稳定性。对于划分与Ni2+。
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